2.1 내부 파라미터 측정 기법

리튬이온 배터리의 내부 파라미터는 전기적 방법 및 전기화학적 방법으로 측정한다. 전기적 방법은 직류 전류를 인가하여, 전압의 변화를 통해 저항과 커패시턴스 성분을 추출한다. 전기화학적 방법에는 고주파 영역에서 저주파 영역까지 미소한 정현파 전류 및 전압 신호를 인가하여, 배터리가 전기적, 열적 평형 상태를 벗어나지 않는 범위에서의 응답을 활용하여 AC 임피던스 파라미터를 추출하는 전기화학 분광법 (EIS : Electrochemical Impedance Spectroscopy)가 있다⁽⁶⁾.

2.2 내부 파라미터 종류

배터리 내부의 전기화학적 상태를 표현하기 위해, 전기적 등가회로 모델을 사용한다. 대표적으로 사용되는 등가회로는 모델은 랜들스 모델이며 그림 1과 같다. 랜들스 등가회로 모델로 표현된 리튬 이온 배터리의 응답 임피던스를 나이키스트 선도로 표현하면 그림 2와 같다. 등가회로로 표현되는 배터리 내부 파라미터 종류에는 전해질 이온 전도 특성을 나타내는 전해질 저항 (Rohm), 고체 전해질 필름에 의한 저항 (RSEI), 전극 계면에서 전하가 이동할 때 나타나는 전달저항 (Rct), 리튬 배터리 내 이온 확산 현상을 나타내는 와버그 임피던스 (ZW)로 구성된다⁽⁶⁾. 그림 2의 나이키스트 플롯 기준으로 Rohm은 임피던스 축의 X 절편에 위치하며, 가장 첫 번째 반원이 RSEI, 두 번째 반원이 Rct이며, 45도 직선은 와버그 임피던스이다⁽⁶⁾.

본 논문에서는 그림 3과 같이 표현되는 변형 랜들스 등가 회로 모델을 활용한다. 랜들스 등가회로 모델과 변형 랜들스 등가회로 모델의 차이점은 RSEI에 대한 특성을 고려하지 않는 점이다. 일반적으로 고체 전해질 필름 (SEI : Solid Electrolyte Interphase)에 의한 영향이 약한 경우, RSEI 및 커패시턴스 성분이 뚜렷하게 측정되지 않으며 이를 고려하지 않을 수 있다⁽⁶⁾.

2.3 SOH (State of Health)

배터리의 SOH는 초기 용량 대비 감소된 용량을 백분율로 표현하며, 노화로 인한 성능 감소 지표로 활용한다. 배터리는 충·방전 사이클이 반복됨에 따라 분극 현상으로 인해 저항이 증가한다. 즉, 내부 저항의 증가로 전하가 완전히 전극으로 이동하는 것을 방해하여 사용 가능 용량이 감소한다. 일반적인 경우 배터리의 용량이 초기 용량의 80%에 도달하면, 수명이 다한 것으로 판단하며 교체가 요구된다. SOH는 식(1)과 식(2)와 같이 산출한다⁽⁸⁾.

2.4 내부 파라미터 특성과 SOH 관계 분석

변형 랜들스 등가회로 모델 표현된 리튬이온 배터리의 응답 임피던스를 나이키스트 선도로 표현하면 그림 4와 같다. 변형 랜들스 등가회로 모델의 내부 파라미터에는 전해질 저항 (Rohm), 전하 전달 저항(RCt), 전기 이중층 커패시턴스 (CPEct), 와버그 임피던스 (ZW)가 있다. Rohm은 전해질, 집전체 등에서 발생하는 모든 저항을 포함한다. 해당 파라미터는 캐피시턴스 성분과 인덕턴스가 존재하지 않기 때문에 그림 4에서 수평축 교차지점에 표현된다. RCt의 경우 전해질 용액과 전극 계면에서 에너지 교환을 통해 리튬 이온이 이동하는 전기화학 반응 현상에 따른 저항값이다. 그림 4에서 반원 형태로 표현된다. RCt는 커패시턴스가 최대가 될 때의 저항값에서 Rohm을 빼고, 이에 2배를 하여 계산한다. 이는 식(3)과 같이 표현한다. CPEct는 y축의 가장 높은 지점의 주파수와 RCt를 식(4)에 적용하여 계산한다⁽⁶⁾.

ZW는 리튬 이온의 확산 현상을 나타내는 인자이다. 확산 현상은 충전과 방전이 진행됨에 따라 리튬 이온이 이동하며 발생한다. 즉, 내부의 화학 농도차에 의해 기전력이 형성되어 과전압이 생성된다. ZW는 커패시턴스와 저항으로 표현되며, 식(5) - (6) 을 활용하여 계산한다. RW는 확산 저항으로 허수부가 최소값을 갖는 지점의 저항이며, w는 상이 -45˚로 포화 되었을 때의 주파수를 나타낸다⁽⁶⁾.

그림 5는 배터리 충·방전 횟수에 따른, 내부 파라미터의 변화를 나타내고 있다. 배터리 충·방전 횟수가 증가함에 따라, 그래프의 실수 축이 증가하는 방향인 오른쪽으로 이동하는 특성을 확인할 수 있다. 즉, 배터리 내부 파라미터가 증가함에 따라, 에너지 손실이 발생하게 되며 이로 인해 배터리의 SOH 감소에 영향을 주게 된다.

3.1 합성곱 신경망 (CNN)

CNN은 이미지 분류에 널리 사용되었지만, 최근에는 데이터 간의 관계를 분석하는 데이터 마이닝 분야에도 적극적으로 활용되고 있다. CNN의 경우 학습을 통해 데이터의 특징 추출을 자동으로 수행하게 되며, 높은 정확도를 가진 인식 결과를 얻을 수 있는 장점이 존재한다. CNN의 구조는 그림 6과 같이 표현되며, 데이터의 특징을 추출하는 Feature Learning Layer와 추출된 특징으로 클래스에 따라 분류하는 Classification Layer로 구성이 된다. Feature Learning Layer는 합성곱 (Convolution), ReLU (Rectified Linear Unit), Pooling 처리를 반복하여 입력된 데이터의 특징을 추출한다. Classification Layer는 Flatten, Fully Connected Layer, Softmax 함수를 통해 확률을 포함한 형태로 클래스에 대한 분류를 수행한다. CNN은 일반적인 신경망과 동일하게 입력층 (Input Layer), 출력층 (Output Layer), 은닉층 (Hidden Layer)로 구성된다. 이러한 구조적 특징으로 입력 데이터가 단계별 레이어를 거치며 예측값으로 변환된 후에는 현재 입력된 데이터에 대한 정보는 완전히 사라진다. 즉, 입력 데이터들의 정보가 저장되지 않기 때문에 입력 순서에 따라 데이터 간 종속성이 존재하는 시계열 데이터를 처리하는 데 한계가 존재한다. 이러한 부분을 보완하기 위해 순환신경망 (RNN)을 활용한다^(7)-(9).

3.2 제안하는 CNN-GRU 구조

GRU의 구조는 그림 7과 같다. 장단기 메모리 (LSTM : Long Short-Term Memory)와 매우 유사한 구조로 되어 있다. GRU 및 LSTM은 RNN 계열의 신경망으로서 RNN에서 해결하지 못한 장기의존성 문제를 해결할 수 있는 구조로 되어 있다. GRU는 LSTM에 대비하여 간략한 구조로 되어 있어, 높은 학습 속도와 유사한 수준의 추론 성능을 보여준다. 특히, 학습 데이터양이 적은 상황에서는 매개 변수량이 적은 GRU가 더 좋은 성능을 보여주는 것으로 알려져 있다. GRU는 리셋 게이트 (Reset Gate)와 업데이트 게이트 (Update Gate)로 구성되어 있다. 입출력 관계는 식(7)- (10) 와 같이 표현 한다. 식(7)은 Reset Gate를 표현하는 수식으로 무시해야 할 과거의 정보량을 결정 하는데 활용한다. 식(8)은 Update Gate를 나타내며, 출력에 반영하고자 하는 과거의 정보와 현재 정보의 양을 결정한다. 이는 LSTM의 Forget Gate와 Input Gate를 결합한 것과 유사한 형태를 가지고 있다. Update Gate는 반영하고자 하는 과거의 정보와 현재의 정보의 양을 결정한다. 식(9)은 과거 데이터와 Reset Gate의 결과를 곱해 후보 활성화 벡터 (Candidate Activation Vector)를 계산하며, 최종적인 출력은 식(10)를 통해 계산한다⁽⁹⁾.

3.3 제안하는 CNN-GRU 구조

그림 8은 배터리 충·방전 사이클에 따른 용량 감소를 나타내고 있는 그래프이다. 동일한 충·방전 프로 파일임에도 배터리마다 용량 감소의 정도와 내부 저항 변화율의 차이가 존재하는 것을 확인할 수 있다. 이러한 비선형적인 특징을 추출하고 장기적인 시계열 데이터를 학습할 수 있는 모델이 요구된다.

본 논문에서는 비선형적인 변화에 따른 특징을 추출하기 위해 CNN을 사용한다. CNN을 통해 예측된 정보는 단시간 정보의 특징을 추출할 수 있지만, 시간에 따른 변화 특성을 추출하기는 어렵다. 이러한 한계를 보완하기 위해 CNN의 추출 정보를 GRU의 입력으로 활용하여, 배터리의 SOH를 추정한다. 그림 9는 본 논문에서 제안하는 CNN-GRU의 구조를 나타내고 있다. 입력 데이터는 배터리 SOC, 내부 파라미터, 내부 파라미터 측정 주파수로 구성되며, 모든 데이터는 정규화 되어 고정된 2차원 배열로 구성한다.

4.1 학습 데이터

제안한 학습 모델을 학습시키기 위한 데이터는 EMPIR (European Metrology Programme for Innovation and Research)의 17IND10 LiBforSecUse의 LCT(Life Cycle Tests) 데이터를 활용한다. 해당 데이터는 총 34개의 18650 NMC 811 계열의 배터리를 동일한 CC-CV 조건으로 충·방전 사이클 별 배터리의 내부 파라미터를 측정하였다. 해당 데이터는 13개의 그룹으로 구분되어 있으며, 그룹에 따라 DoD Cycle, SOC 최대 충전기준과 충·방전 중 주변 온도 차이가 존재한다. 각 그룹에 따른 상세 조건은 표 1과 같다.

4.2 데이터 전처리

17IND10 LiBforSecUse의 LCT (Life Cycle Tests) 데이터 세트에는 내부 파라미터 측정 시점의 충·방전 사이클, SOC, 측정 주파수, 내부 파라미터의 실수부, 허수부 등으로 구성되어 있다. 해당 데이터 항목 중 SOC, 측정 주파수, 내부 파라미터를 학습 데이터로 활용한다. 해당 데이터를 학습 모델의 입력으로 활용하기 위해서 서브 샘플링과 정규화와 같은 전처리가 요구된다.

서브 샘플링의 경우 충·방전 사이클에 따라 내부 파라미터 측정 횟수의 차이가 존재하여, 동일한 조건의 데이터 세트 구성을 위해서 수행되어야 한다. 충·방전 사이클 별 SOC 기준 최대 6 포인트, 최소 2 포인트에서 내부 파라미터가 측정되어 있다. 이에 따라 서브 샘플링 조건은 SOC 기준 최소 5 포인트 이상 측정된 사이클의 데이터를 추출한다. 또한, 사이클 횟수가 10 이상인데, SOH의 값이 1인 경우 이상 데이터라고 판단하여 샘플링에서 제외한다. 이에 따라, 총 966개 중 633개의 데이터 세트를 사용한다. 이후, SOC 측정이 6포인트 이상인 경우, 랜덤으로 5포인트를 추출한다. 구성된 데이터 세트 구조는 그림 10과 같다.

앞서 추출된 데이터는 종류에 따라 측정 단위의 차이가 존재하며, 이에 따른 가중치가 발생하게 된다. 또한, 동일 조건의 충·방전 프로파일에서도 개별 배터리마다 용량이 감퇴 되는 정도의 차이가 존재한다. 이러한 차이는 과적합 (Over-fitting)의 원인이 된다. 이러한 문제를 회피하기 위해 식(11)을 활용하여 0과 1 사이의 값을 갖도록 정규화를 수행한다.

이렇게 전처리가 완료된 633개의 데이터 세트를 활용하며, 이 중 80%는 학습을 위해 데이터 세트, 10%는 검증 데이터 세트, 10%는 테스트 데이터 세트로 나누어 활용한다.

5.1 학습 파라미터

모델의 하이퍼 파라미터는 표 2와 같이 구성하였다. 표 3은 제안하는 CNN-GRU 모델의 세부 구조이다. 성능 비교를 위해 LSTM, GRU 모두 동일한 구조와 학습 파라미터로 설정하였다. 입력 데이터는 그림 10과 같이 배터리 충·방전 사이클에 따라 전처리 된 2차원 데이터이다. 최적화 방법은 Adam을 사용하였으며, 초기 학습률은 0.01로 설정하여 학습 과정 중 조정한다. 손실 함수는 평균 제곱 오차 (RMSE)를 사용한다.

5.2 추정 모델 성능

모델 간의 성능 비교는 평균 절대 오차 (Mean Absolute Error), 평균 제곱 오차 (Root Mean Square Error)를 사용하였다. 동일 단위 내에서 비교 수행하였으며, 결과는 표 4와 같다. 추정 모델별 MAE는 0.0126으로 CNN-GRU의 성능이 가장 우수하다.

그림 11은 테스트 데이터 세트를 학습된 모델의 입력으로 활용하여 예측된 배터리의 SOH를 나타내고 있다. 테스트 데이터 세트는 전처리 과정 중 획득한, 633개의 데이터 중 10%를 랜덤으로 추출하였다.

본 논문에서 제안하는 CNN-GRU 모델의 경우 63개의 데이터 세트 중 58개의 데이터 세트에서 3% 이내의 SOH를 예측하였다. 동일 기준으로 LSTM은 51개를 예측하였으며 GRU의 경우 47개를 예측하여, 제안한 CNN-GRU 모델의 예측 성능이 가장 우수함을 확인하였다. CNN-GRU의 성능이 LSTM, GRU 대비 우수한 이유는 2차원 구조를 가지는 데이터 세트에 의한 영향이 가장 큰 것으로 보인다. CNN-GRU의 경우 2차원 구조의 데이터를 CNN의 입력 데이터로 직접 활용할 수 있다. 이를 통해 실제 측정 데이터의 비선형적인 특징을 추출하고 이를 GRU의 입력으로 활용한다. LSTM과 GRU의 경우에는 학습을 위해 2차원 데이터를 1차원 데이터 변환하는 과정이 요구되며, 이로 인해 데이터 세트의 특성이 제대로 반영하지 못하여 성능 저하가 발생한 것으로 판단된다.

학습 모델별 가장 큰 오차와 이에 따른 테스트 데이터 정보, Cell ID 정보는 표 5를 통해 확인할 수 있다. 가장 큰 오차를 보이는 데이터 번호는 학습 모델에 따라 차이가 있으나, 동일 Cell ID인 Inst-11에서 추출된 데이터 활용 시 가장 큰 오차가 발생하였다. 이러한 오차 발생 원인으로 대부분의 데이터 구성이 충·방전 사이클 2,000회 또는 SOH 80% 대역으로 구성되어 SOH 60% 대역의 데이터가 부족하여 발생한 것으로 판단된다. 그러나, 제안하는 CNN-GRU의 구조의 경우 학습 데이터가 적은 상황에서도 LSTM, GRU 대비 높은 성능을 보여준다.

표 4에 따르면, LSTM과 GRU의 추론 성능은 유사한 수준의 성능을 보인다. 학습 매개변수의 개수가 LSTM은 약 77 만개, GRU는 약 58 만개이다. GRU는 적은 매개변수로 LSTM과 유사한 수준의 성능을 보인다. 즉, 학습 데이터가 충분하지 않은 상황에서는 LSTM 대비 GRU 활용이 더 적합함을 확인하였다.

배터리 SOH의 변화는 충·방전 사이클 이외에도 충·방전 중 주변 환경 및 온도에 의한 영향이 크다. 표 1에서 확인할 수 있듯, 각 그룹은 다른 온도 조건과 DoD 조건을 가지고 있다. 본 논문에서 제안하는 학습 데이터 구조의 경우 이러한 주변 온도 및 DoD 조건을 포함하지 않음에도, 내부 파라미터의 변화 특성으로 SOH 추정이 가능함을 확인하였다.